抑制催化劑的休眠態(tài)，提高二氧化碳加氫制甲醇的效率

      基于化石資源的催化過程為科學(xué)家們提供了70000多種產(chǎn)品，包括各種化學(xué)品、材料和燃料，從而為我們提供了更好的生活質(zhì)量，并為全球發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。然而，考慮到未來對商品和能源的巨大需求，廉價化石燃料的消耗和二氧化碳排放量的增加成為未來可持續(xù)發(fā)展的一大挑戰(zhàn)。特別是，大氣中二氧化碳含量的增加被證明是全球變暖和其他氣候變化問題對地球生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成重大威脅的一個主要原因。除碳循環(huán)利用外，生物質(zhì)和二氧化碳等可再生碳源可能會產(chǎn)生大量可持續(xù)碳。盡管容量有限，但CO2的捕獲和儲存（CCS）已經(jīng)建立；例如，目前從電力和工業(yè)設(shè)施中捕獲的二氧化碳約為3500萬噸（低于0.1%）。技術(shù)的成本、可持續(xù)性和安全問題是次優(yōu)的，因此值得關(guān)注。CO2可作為可再生C1用于燃料、材料和化學(xué)品的生產(chǎn)，前提是開發(fā)集成捕獲和催化CO2轉(zhuǎn)化工藝，同時進(jìn)行儲存。盡管其復(fù)雜性很高，但開發(fā)二氧化碳捕獲和利用新技術(shù)（CCU）以替代化石資源對人類具有長期利益。因此，開發(fā)利用二氧化碳的催化技術(shù)是未來十年和當(dāng)代研究的重大挑戰(zhàn)之一，在一個循環(huán)和碳中性經(jīng)濟(jì)的背景下，這是世界各地的問題。

本文要點(diǎn)：

    1、NH/M 雙功能均相催化劑顯示出在溫和條件下集成 CO2 捕獲和進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為甲醇的巨大前景，突出了利用富含 CO2 的胺流作為 C1 化學(xué)原料的可能性。

    2、這項(xiàng)工作試圖通過抑制（眾所周知的）金屬配合物的靜止?fàn)顟B(tài)來提高催化潛力。在這項(xiàng)工作中，作者展示了通過加入非均相金屬氧化物催化劑以促進(jìn)均相催化形成甲酰胺來抑制 Ru-甲酸鹽休眠狀態(tài)的概念，此處舉例說明了 Ru-MACHO-BH 催化 CO2 加氫制甲醇。在各種金屬氧化物催化劑中，廉價的多相催化劑 ZnO 可能由于其強(qiáng)而豐富的酸性表面位點(diǎn)而得到最好的結(jié)果。ZnO 催化劑的共添加導(dǎo)致了約 30% 的凈改進(jìn)，對應(yīng)于 100 噸（對甲醇）和 294 噸（基于 CO2 轉(zhuǎn)化率）。

    3、重要的是，DFT 計算、operando HP ATR-IR 光譜實(shí)驗(yàn)和額外的催化實(shí)驗(yàn)顯示了休眠狀態(tài)抑制概念的證據(jù)，解釋了溫和反應(yīng)條件下的 ZnO 通過 ZnO-甲酸鹽中間體幫助其表面形成酰胺鍵。與均相（路易斯/布朗斯臺德）酸的共添加或通過均相催化劑固定的復(fù)雜催化劑合成產(chǎn)生的中毒效應(yīng)相反，添加少量廉價且無毒的 ZnO 材料不會損害均相催化劑 Ru-MACHO 的加氫能力-BH。

    靜息態(tài)抑制的概念可能會演變成一種更通用和有效的方法，用于 NH/M 雙功能分子催化劑，用于集成 CO2 捕獲中的可溶性金屬絡(luò)合物及其進(jìn)一步加氫生成甲醇。

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