超分子自組裝構建可轉換納米催化劑

       眾所周知，生物體內無處不在的酶在復雜的生命系統(tǒng)中起到了極其重要的催化生物化學反應的作用，而這樣獨特的作用很大程度上依賴于其選擇性和專一性，即僅僅在某種特定的生物化學微環(huán)境中，特定的酶催化劑活性才會被激發(fā)催化生物化學反應，而在其他的環(huán)境條件下，該酶的活性則被抑制。因此，酶催化劑的刺激響應行為是酶催化反應選擇性和專一性的重要保障。然而，人類目前所使用的工業(yè)催化劑雖然已經(jīng)在人類化學工業(yè)的發(fā)展中起到了重要的作用，但是由于其缺乏刺激響應性，進而不能在復雜的生物體內進行專一地、有選擇性的催化生物化學反應。受生命體中刺激響應性酶催化的啟發(fā)，近年來如何構建人工有機、無機可轉換催化劑受到了廣泛的關注?；谶@一問題，華東理工大學結構可控先進功能材料及其制備教育部重點實驗室田禾院士團隊的曲大輝教授研究組發(fā)展了一種pH響應的納米粒子超分子自組裝體系，實現(xiàn)了單一催化體系在不同微環(huán)境下三種催化性能的轉換。

       在研究小組的前期工作中（Angew. Chem., Int. Ed. 2015, 54, 15789），研究人員已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了一種通過超分子主客體作用來控制二氧化鈦納米粒子自組裝，從而實現(xiàn)雙穩(wěn)態(tài)二氧化鈦光催化劑的策略。在此工作中，研究人員進一步引入了醛基修飾的金納米粒子，將其與氨基修飾的二氧化鈦納米粒子在水溶液中混合，通過在單個體系中同時引入酸堿響應的希夫堿動態(tài)共價鍵以及葫蘆[6]脲-銨鹽主客體結構，能夠實現(xiàn)不同pH條件下兩種納米粒子的選擇性自組裝過程。同時，這三種處于穩(wěn)態(tài)的納米粒子體系具有完全不同的光催化活性，能夠實現(xiàn)體系的光催化活性在“高活性”、“正常活性”以及“非活性”三個穩(wěn)態(tài)的pH控制的可逆轉換。這個工作首次實現(xiàn)了三穩(wěn)態(tài)人工可轉換納米粒子催化劑，為構建多穩(wěn)態(tài)人工可轉換催化劑提供了新的策略。

【上一篇：中國石油大學發(fā)現(xiàn)新型催化劑，性能提高67倍！ 】

【下一篇：Science：仿生鐵催化劑，還原硝酸鹽和高氯酸鹽 】